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Apr 18, 2024

Interacción entre difusión y magnon

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 9280 (2023) Citar este artículo Resultados de mediciones de la potencia termoeléctrica de redes de nanocables interconectados de 45 nm de diámetro que consisten en puro

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 9280 (2023) Citar este artículo

Se presentan los resultados de las mediciones de la potencia termoeléctrica de redes de nanocables interconectados de 45 nm de diámetro que consisten en Fe puro, aleaciones diluidas de FeCu y FeCr y multicapas de Fe/Cu. Los valores de termopotencia de los nanocables de Fe son muy cercanos a los encontrados en materiales a granel, en todas las temperaturas estudiadas entre 70 y 320 K. Para el Fe puro, la termopotencia de difusión a temperatura ambiente, estimada en alrededor de − 15 \(\upmu\)V /K de nuestros datos, es reemplazado en gran medida por la contribución positiva estimada del arrastre de magnón, cercana a 30 \(\upmu\)V/K. En aleaciones diluidas de FeCu y FeCr, se encuentra que la termopotencia de arrastre de magnón disminuye al aumentar la concentración de impurezas hasta aproximadamente 10 \(\upmu\)V/K con un contenido de impurezas del 10\(\%\). Si bien la termopotencia de difusión casi no cambia en las redes de nanocables de FeCu en comparación con el Fe puro, se reduce fuertemente en los nanocables de FeCr debido a cambios pronunciados en la densidad de estados de la mayoría de los electrones de espín. Las mediciones realizadas en nanocables multicapa de Fe (7 nm) / Cu (10 nm) indican una contribución dominante de la difusión del portador de carga a la termopotencia, como se encontró anteriormente en otras multicapas magnéticas, y una cancelación del efecto de arrastre magnón. Los efectos de magnetorresistencia y magneto-Seebeck medidos en nanocables multicapa de Fe/Cu permiten estimar el coeficiente de Seebeck dependiente del espín en Fe, que es aproximadamente − 7,6 \(\upmu\)V/K a temperatura ambiente.

En los metales ferromagnéticos, los electrones son dispersados ​​por ondas de espín. Cuando estos materiales se someten a un gradiente de temperatura, una corriente magnónica fluye desde la región caliente a la región fría, interactuando con el sistema electrónico. De manera similar a la dispersión por fonones que conduce a efectos de arrastre de fonones, la interacción electrón-magnón puede producir efectos de arrastre de magnón que contribuyen positivamente al coeficiente de Seebeck. La potencia termoeléctrica absoluta de un material magnético viene dada aproximadamente por la suma de tres contribuciones independientes:

donde \(S_\text {d}\) es la parte convencional de difusión de electrones, \(S_\text {p}\) es la contribución del arrastre de fonones y \(S_\text {md}\) es el magnón -arrastrar contribución. La termopotencia de difusión en un metal surge del desequilibrio de la distribución de electrones de Fermi-Dirac provocado por un gradiente térmico. Según la fórmula de Mott1 se puede escribir:

donde e es la carga electrónica elemental, \(\lambda (\varepsilon )\) es el camino libre medio de los electrones en una superficie de Fermi de área \(\Sigma\), y las derivadas se evalúan en la energía de Fermi. La termopotencia de difusión es, pues, muy sensible tanto a los cambios en la estructura electrónica como a los mecanismos que dispersan los electrones. De trabajos anteriores, se encontró que la teoría del arrastre de magnón sigue de cerca la del arrastre de fonón1 y que \(S_\text {md}\) se puede expresar como1,2,3

donde \(\tau _\text {em}\) es el tiempo de dispersión para las colisiones magnón-electrón, \(\tau _\text {m}\) el tiempo de relajación del momento total para los magnones, n la densidad electrónica, y \ (C_\text {m}\) la capacidad calorífica específica de magnon por unidad de volumen. A pesar de los trabajos experimentales y teóricos llevados a cabo durante las últimas décadas sobre diferentes materiales, todavía es difícil obtener evidencia experimental de la existencia de efectos de arrastre magnón. Una de las razones es que la separación de la energía termoeléctrica en sus diferentes componentes es relativamente compleja. En un trabajo pionero, Blatt et al.4 midieron la termopotencia en el hierro en un amplio rango de temperaturas y concluyeron que en el Fe, la resistencia magnónica desempeña un papel dominante. Aunque se espera que el campo magnético externo reduzca progresivamente la resistencia del magnón, se han obtenido pocos resultados experimentales que muestren efectos de amplitudes relativamente pequeñas2,5. Estudios posteriores sobre películas delgadas y aleaciones a base de hierro y Fe han destacado la contribución significativa del arrastre de magnón a la termoenergía3,6,7. Además, las mediciones realizadas en un dispositivo similar a una termopila8 proporcionaron evidencia del efecto de arrastre de magnón en los cables de NiFe. También se ha propuesto un mecanismo de transferencia de espín para termopotencia de arrastre de magnones en ferroimanes conductores a granel9. Más recientemente, se ha informado de una gran contribución de arrastre de magnón a la termoenergía en MnTe10 antiferromagnético dopado con Li. Además, se ha estudiado teóricamente el efecto termoeléctrico de arrastre de magnón en ferromagnetos con estructura de skyrmion11. Además, la aparición de la caloritrónica de espín y los nuevos efectos asociados con el acoplamiento entre corrientes de carga, espín y calor han creado un nuevo interés en el estudio de la termoelectricidad en heteroestructuras ferromagnéticas. Entre estos, el efecto Seebeck de espín resultante de la interacción entre la corriente de espín magnónica inducida térmicamente en el ferroimán y la generación de un voltaje Hall de espín (inverso) en un metal normal adyacente ha recibido especial atención12,13,14. Por otro lado, los nanocables ferromagnéticos obtenidos por deposición electroquímica utilizando plantillas nanoporosas han recibido mucha atención en las últimas décadas porque este enfoque de fabricación es muy versátil, permitiendo el estudio de diferentes sistemas de nanocables magnéticos, como nanocables individuales, conjuntos de nanocables paralelos y Redes de nanocables interconectadas15,16,17,18,19,20,21. Además, este enfoque de síntesis permite la fácil fabricación de aleaciones magnéticas de composición controlada, así como sistemas multicapa donde la corriente fluye perpendicular al plano de las capas (configuración CPP), que es una geometría adecuada para investigar las propiedades del magnetotransporte gigante16,22 ,23,24. Las redes de nanocables interconectadas son particularmente adecuadas para mediciones de termopotencia. De hecho, en este sistema, las corrientes eléctricas y térmicas fluyen globalmente en el plano de la película de nanocables cruzada siguiendo trayectorias en zigzag a lo largo de los ejes de los nanocables25,26. Esta configuración reduce en gran medida los problemas de resistencia al contacto térmico, una importante fuente de error cuando el gradiente térmico se establece en la dirección fuera del plano de membranas nanoporosas que contienen matrices de nanocables paralelas, debido a la delgadez de las plantillas porosas. Los efectos gigantes magneto-Seebeck reportados recientemente en multicapas magnéticas hechas de redes de nanocables han hecho posible extraer parámetros caloritrónicos de espín fundamentales, como los coeficientes de Seebeck dependientes del espín, y realizar interruptores termoeléctricos activados magnéticamente25,27,28.

Aquí, determinamos las contribuciones respectivas de la termopotencia de difusión y arrastre de magnón en redes de nanocables interconectados de 45 nm de diámetro (ver Fig. 1a) hechas de Fe puro, aleaciones diluidas de FeCu y FeCr y multicapas de Fe / Cu. Los resultados de las mediciones realizadas en función de la temperatura, el campo magnético y la concentración de impurezas se comparan con los obtenidos anteriormente en materiales a granel. El análisis destaca las influencias de la naturaleza y concentración de impurezas y la nanoestructuración en las contribuciones de la difusión del portador de carga y el arrastre de magnones a la termoenergía en el hierro y sus aleaciones.

Termoenergía de redes NW interconectadas basadas en Fe. (a) Diferencia en el ancho de distribución de Fermi-Dirac en los extremos frío y caliente de la muestra que causa la termopotencia de difusión y esquemas del efecto de arrastre magnón en nanocables magnéticos interconectados. (b) Configuración del dispositivo para medir el coeficiente de Seebeck en películas de red NW interconectadas; el campo magnético B está a lo largo de la dirección en el plano de la película CNW. (c,d) Imágenes SEM con dos aumentos de los Fe NW interconectados autoportantes que muestran la vista superior de la red CNW con un diámetro de 45 nm y una densidad de empaquetamiento de 20\(\%\).

Las membranas porosas de policarbonato (PC) con poros interconectados se fabricaron exponiendo una película de PC de 22 m de espesor a un proceso de irradiación de dos pasos29,30. La topología de las membranas se definió exponiendo la película a un primer paso de irradiación en dos ángulos fijos de − 25\(^\circ\) y \(+\)25\(^\circ\) con respecto al eje normal. del plano cinematográfico. Después de rotar la película de PC, en el plano 90\(^\circ\), el segundo paso de irradiación tuvo lugar con el mismo flujo de irradiación angular fijo para finalmente formar una red de nanocanales tridimensional (3D). Luego, las pistas latentes se grabaron químicamente siguiendo un protocolo previamente informado31 para obtener membranas porosas tridimensionales con poros de 45 nm de diámetro y porosidad volumétrica de \(20\%\). A continuación, las plantillas de PC se recubrieron por un lado utilizando un evaporador de haz de electrones con una bicapa metálica de Cr (3 nm)/Au (400 nm) para que sirviera como cátodo durante la deposición electroquímica. Cada red de nanocables cruzados (CNW) llena parcialmente la membrana porosa de PC 3D, normalmente alrededor del \(50\%\) del volumen total de los poros. Se sintetizaron redes puras de Fe NW a temperatura ambiente en modo potenciostático utilizando un electrodo de referencia Ag/AgCl y un contraelectrodo de Pt a partir de una solución electrolítica compuesta de FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \( 0,5 M). +\) 0.485 MH\(_3\)BO\(_3\). La acidez del pH de la solución a base de Fe se ajustó a 2 y se utilizó un potencial de deposición de -1,2 V. Se cultivaron redes NW de aleación diluida de FeCu con un contenido de Cu \(\le\) 10\(\%\) añadiendo entre 5 y 55 mM de CuSO\(_4\)·5H\(_2\)O en una solución electrolítica. que contiene 0,5 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \(+\) 0,485 MH\(_3\)BO\(_3\). Las aleaciones de FeCr interconectadas NW (contenido de Cr \(\le\) 10 at. \(\%\)) se obtuvieron añadiendo entre 5 y 50 mM de CrCl\(_3\)·4 H\(_2\)O en un solución electrolítica que contiene 0,5 M de FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O y 0,485 MH\(_3\)BO\(_3\). El potencial de deposición fue \(-1,2\) V para las redes NW de FeCu y FeCr. Además, se fabricaron nanocables multicapa (ML) de Fe/Cu a partir de un baño de sulfato único utilizando una técnica de electrodeposición pulsada en modo potenciostático como se describió anteriormente25,32. La composición del electrolito fue 1,2 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \(+\) 6 mM CuSO\(_4\)·5 H\(_2\)O \(+\) 0,485 MH \(_3\)BO\(_3\) \(+\) 0,45 M (NH\(_4\))\(_2\)SO4. El pH estaba alrededor de 3 (sin ajustar). Las capas ricas en Fe y Cu se depositaron a − 1,2 V y − 0,4 V frente al electrodo de referencia Ag/AgCl, respectivamente. Utilizando estas condiciones experimentales para la deposición electroquímica y siguiendo un procedimiento descrito en otro lugar16, las tasas de deposición de cada metal se determinaron previamente a partir del tiempo de llenado de los poros. De acuerdo con esta calibración, el tiempo de deposición se ajustó a 200 ms y 25 s para las capas de Fe y Cu, lo que condujo aproximadamente a una pila multicapa de Fe (7 nm) / Cu (10 nm) hecha de 400 bicapas. La multicapa de Fe/Cu llena sólo parcialmente la membrana porosa. Las mediciones de termopotencia y magnetorresistencia de las redes CNW ferromagnéticas se realizaron en función de la temperatura utilizando configuraciones caseras, como se describe en otro lugar25,27. Para realizar mediciones de transporte eléctrico y termoeléctrico, el cátodo se eliminó localmente mediante grabado con plasma para crear una configuración de dos sondas (Fig. 1b). Los contactos eléctricos se realizan mediante pintura Ag sobre los electrodos metálicos. Las dimensiones típicas de las muestras de película CNW son 10 mm de largo, 2 mm de ancho y 0,022 mm de espesor. En este sistema, la corriente se inyecta en la dirección macroscópica del plano de la película a través de la red de NW gracias al alto grado de conectividad eléctrica de los CNW. Los valores de resistencia típicos de las muestras preparadas se encuentran en el rango de unas pocas decenas de ohmios. Para cada muestra, la potencia de entrada se mantiene por debajo de 0,1 \(\upmu\)W para evitar el autocalentamiento, y la resistencia se midió dentro de su rango de resistencia óhmica con una resolución de una parte en 10\(^{5}\) . Como se describe en trabajos anteriores25,27, el coeficiente de Seebeck se midió uniendo un extremo de la muestra al portamuestras de cobre usando pintura plateada y un calentador resistivo en el otro extremo. Los cables de voltaje estaban hechos de alambres delgados de Chromel P, y la contribución de los cables a la potencia termoeléctrica medida se restó usando los valores recomendados para la termopotencia absoluta de Chromel P. El gradiente de temperatura se monitoreó con un diferencial tipo E de pequeño diámetro. par termoeléctrico. En las mediciones se utilizó una diferencia de temperatura típica de 1 K. Las mediciones eléctricas y termoeléctricas se realizaron al vacío. Para Fe / Cu ML NW, la variación magnética de la resistencia y el coeficiente de Seebeck se mide barriendo un campo magnético externo entre − 8 y 8 kOe a lo largo de la dirección en el plano de las películas CNW. Por otro lado, para FeCu y FeCr NW, las mediciones de termopotencia se realizaron en un campo magnético cero, ya que estos materiales exhiben efectos magneto-Seebeck de menos de 0,1\(\%\) en \(H =\) 8 kOe. La temperatura de las muestras se puede variar de 10 a 320 K. La estructura NW interconectada se caracterizó utilizando un microscopio electrónico de barrido de emisión de campo (FE-SEM) después de la disolución química de la plantilla de polímero. Las redes NW forman una réplica exacta de la película porosa prístina 3D y se descubrió que eran mecánicamente estables y autoportantes, como lo ilustran las imágenes SEM que se muestran en las figuras 1c, d. La espectroscopía de rayos X de dispersión de energía (EDX) ha proporcionado la composición química de las aleaciones diluidas a base de Fe NW, expresadas como porcentaje atómico en este trabajo. Para las multicapas de Fe/Cu, la impureza de Cu se incorpora solo en un contenido muy limitado (menos del 5\(\%\)) en las capas de hierro, como también se evalúa mediante análisis EDX.

La Figura 2a muestra la evolución de la temperatura entre 70 y 320 K de la termopotencia de varias redes de nanocables hechas de aleaciones puras de Fe, Fe\(_{100-x}\)Cu\(_x\) (con \(x =\) 2 , 7, 10) y una multicapa de Fe(7 nm)/Cu(10 nm). Para los nanocables de Fe puro, los valores de termopotencia son positivos y muestran un máximo a 16 \(\upmu\)V/K alrededor de \(T =\) 200 K. En general, parece que la introducción de impurezas de Cu en el Fe conduce a una reducción de la termopotencia total medida que incluso se vuelve negativa para Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\) NWs en casi todo el rango de temperatura (\(\sim\) − 7 \(\upmu\ )V/K a 300 K). Para NW multicapa de Fe (7 nm) / Cu (10 nm), la termopotencia medida es negativa y varía casi linealmente con la temperatura. Además, los resultados experimentales obtenidos en CNW de Fe de 45 nm de diámetro son muy similares a los informados anteriormente para el hierro a granel 4, 33, como se muestra en la Fig. 2b. Esta correspondencia indica que la contribución del arrastre de fonones a la termopotencia es insignificante en el Fe porque este componente se ve muy afectado por la nanoestructuración, como se demostró recientemente para el cobalto3 poroso. Por lo tanto, parece que sólo se deben tener en cuenta las contribuciones de la difusión de electrones y el arrastre de magnones de la termopotencia para describir las propiedades termoeléctricas del Fe, como se destacó anteriormente en el trabajo pionero de Blatt4. Los datos de alta temperatura en la Fig. 2b muestran una caída cuasi lineal de S hasta aproximadamente 500 K, con una pendiente \(\alpha\) \(\sim\) − 0.05 \(\upmu\)V/K\ (^2\). Curiosamente, la misma relación lineal se observa por encima de T \(\sim\) 200 K en nanocables formados a partir de aleaciones diluidas de FeCu (ver Fig. 2a) con una pendiente similar a la obtenida en Fe a granel, como se muestra en la Fig. 2c. Esta tendencia se corrobora con resultados previos obtenidos en aleaciones a granel de FeCo y FePt diluidos con un contenido de impurezas inferior al 10\(\%\) en el mismo rango de temperatura4,7, también informado en la Fig. 2c, que muestra que las pendientes para todos estos Fe Las aleaciones de base corresponden aproximadamente a \(\alpha\) \(\sim\) − 0,05 ± 0,01 \(\upmu\)V/K\(^2\).

Coeficiente de Seebeck medido de redes de nanocables hechas de hierro puro y aleaciones diluidas a base de hierro. ( a ) Dependencia de la temperatura de la termopotencia S de redes NW de 45 nm de diámetro hechas de Fe puro, aleaciones de FeCu ricas en Fe y multicapa de Fe (7 nm) / Cu (10 nm). (b) Comparación entre las curvas S (T) obtenidas en nanocables de Fe puro, Fe a granel y aleaciones a base de Fe diluidas. (c) Valores estimados de la pendiente \(\alpha\) de la desintegración lineal de S(T) para T \(\ge\) 200 K para Fe en masa y aleaciones a base de Fe diluido con contenido de impurezas inferior a 10\( \%\). El área sombreada muestra los valores de \(\alpha\) en el rango − 0,05 ± 0,01 \(\upmu\)V/K\(^2\).

La Figura 3a muestra la termopotencia de arrastre de magnón dependiente de la temperatura \(S_\text {md}\) para redes de nanocables de Fe y Fe\(_{100-x}\)Cu\(_x\) obtenida restando la contribución difusiva a la termopotencia medida. En general, estos resultados indican que la termopotencia positiva de arrastre de magnón, que alcanza el valor estimado de 30 \(\upmu\)V/K a temperatura ambiente (RT) en hierro puro, disminuye progresivamente como resultado del aumento del contenido de impurezas. en Fe, mientras que la termopotencia de difusión se ve poco afectada en estas aleaciones diluidas. Por otro lado, es muy probable que la contribución del arrastre de magnón a la termopotencia sea insignificante en CNW multicapa de Fe / Cu (ver Fig. 2a), no solo por la presencia de un pequeño porcentaje de impurezas de Cu en el nm -capas ferromagnéticas gruesas, sino también debido a la evolución lineal de la termopotencia medida con la temperatura. Debido a la configuración actual perpendicular al plano (CPP) de la multicapa Fe/Cu, \(S_\text {Fe/Cu}\) está determinado principalmente por la termopotencia del metal ferromagnético, que es significativamente mayor que la de Cu, como ya se ha demostrado en estudios previos sobre multicapas de Co/Cu, CoNi/Cu y NiFe/Cu27. De hecho, el coeficiente de Seebeck de la multicapa Fe/Cu en la dirección perpendicular a las capas se puede expresar a partir de las propiedades de transporte correspondientes utilizando las reglas de Kirchhoff como27,34

Aquí \(S_\text {Fe}\), \(S_\text {Cu}\) y \(\rho _\text {Fe}\), \(\rho _\text {Cu}\) representan el la termopotencia y la resistividad eléctrica de Fe y Cu y \(\gamma =\) \(t_\text {Fe}\)/\(t_\text {Cu}\) es la relación de espesor de las capas de Fe y Cu. De la ecuación. (4), utilizando el valor experimental a temperatura ambiente para Fe/Cu multicapa con \(\gamma\) = 0,7 (S \(\sim\) − 11 \(\upmu\)V/K), y los valores globales para \(S_\text {Cu}\), \(\rho _\text {Fe}\) y \(\rho _\text {Cu}\), estimamos el valor de \(S_\text {Fe} \) \(\sim\) − 14,5 \(\upmu\)V/K en T = 300 K. Además, la termopotencia del hierro evaluada de esta manera depende poco del valor exacto de \(\gamma\). De hecho, los valores de RT para \(S_\text {Fe}\) son − 15,5 \(\upmu\)V/K y − 13,5 \(\upmu\)V/K para \(\gamma\) = 0,5 y \(\gamma\) = 1, respectivamente. Como se esperaba, la termopotencia de difusión de Fe deducida de la ecuación. (4) es más negativo que el valor medido en la multicapa Fe/Cu ya que la termopotencia del cobre elemental es positiva (1,8 \(\upmu\)V/K en T = 300 K). Vale la pena señalar que esta estimación de \(S_\text {Fe}\) coincide notablemente con la obtenida a temperatura ambiente utilizando el valor promedio de \(\alpha\) extraído de los datos de la Fig. 2c. En general, nuestro análisis muestra que la termopotencia de difusión es negativa en el Fe, como también lo es en el Co y el Ni, aunque estos otros dos metales tienen valores absolutos más altos, cerca de − 30 \(\upmu\)V/K y − 20 \ (\upmu\)V/K en T = 300 K, respectivamente1,3,35,36.

Termopotencia de arrastre Magnon de hierro puro y nanocables de aleación diluida a base de hierro. (a) Dependencia de la temperatura de la termopotencia estimada de arrastre de magnón \(S_\text {md}\) de redes NW hechas de Fe puro y aleaciones de FeCu diluidas y de Fe a granel a baja temperatura (símbolos abiertos de 33). Todos los datos se obtuvieron restando la misma contribución negativa lineal \(\alpha T\) (con \(\alpha = -0.05 \pm 0.01\, \upmu\)V/K\(^2\)) a la medida termoenergía. La línea discontinua es el resultado del cálculo con la Ec. (2) que lleva a \(S_\text {md}\) \(=\) \(\beta T^{3/2}\) con \(\beta \sim\) 0.018 \(\upmu\)V /K\(^{5/2}\). (b) Evolución de los valores estimados de \(S_\text {md}\) a temperatura ambiente para varias aleaciones diluidas a base de Fe: FeCu NWs (presente trabajo), FeCo7 y FePt4.

Todas las curvas \(S_\text {md}\)(T) en la Fig. 3a muestran un aumento monótono con la temperatura seguido de una tendencia hacia la saturación o un pico amplio. La saturación o el máximo en la variación de temperatura de la termopotencia de arrastre de magnón ocurre a una temperatura más baja cuanto mayor es el contenido de Cu en la aleación. Mientras que para el Fe puro, la saturación ocurre alrededor de RT, aparece ya a 150 K para la muestra de Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\). Los símbolos abiertos en la Fig. 2a corresponden a la evolución a baja temperatura de la termopotencia de arrastre de magnón en Fe a granel, obtenida restando el mismo componente lineal negativo \(-\alpha T\) de los datos experimentales en33. En la Fig. 3a, también se muestra que los datos siguen la ley \(T^{3/2}\) predicha para la termopotencia de arrastre de magnón que, según la ecuación. (3), se puede expresar como2,3

con \(k_\text {B}\) la constante de Boltzmann, D la rigidez de la onda de espín y \(L(0) =\) 4.45. Suponiendo que los magnones son dispersados ​​predominantemente por electrones, es decir, el factor (1 \(+\) \(\tau _\text {em} / \tau _\text {m}\)) está cerca de 13,7, la línea discontinua La línea en la Fig. 3a representa el cálculo usando la ecuación. (5) con \(D =\) 245 meV \(\mathring{A}^2\), de acuerdo con los valores reportados en la literatura37,38. Por lo tanto, la ecuación (5) predice un aumento en la forma \(\beta T^{3/2}\) al aumentar la temperatura con \(\beta \sim\) 0.018 \(\upmu\)V/K\(^{ 5/2}\), que también está cerca del valor de \(\beta \sim\) 0.016 \(\upmu\)V/K\(^{5/2}\) reportado previamente por Blatt4. Además, cabe señalar que la termopotencia de arrastre de magnón de los nanocables de Fe de 45 nm de diámetro por encima de \(T =\) 75 K están perfectamente en línea con los datos obtenidos sobre Fe en masa en el rango de baja temperatura. La Figura 3b muestra la evolución de la termopotencia de arrastre de magnón \(S_\text {md}\) a temperatura ambiente en función del contenido de impurezas en aleaciones de FeCu, FeCo y FePt. Nuevamente, los datos en esta figura se obtuvieron restando los valores experimentales de un único valor de − 15 \(\upmu\)V/K correspondiente a la termopotencia de difusión común para todas estas aleaciones diluidas a base de hierro evaluadas en \(T = \) 300 K. Aunque los valores difieren algo entre los distintos tipos de aleaciones, se puede observar la misma tendencia. La termopotencia de arrastre magnón se reduce progresivamente a medida que aumenta el contenido de impurezas, desde un valor cercano a 30 \(\upmu\)V/K en Fe puro hasta valores cercanos a 10 \(\upmu\)V/K para Fe\(_ Aleaciones de {90}\)Cu\(_{10}\) y Fe\(_{90}\)Co\(_{10}\). A pesar del limitado trabajo teórico que describe la dispersión de las ondas de espín por los defectos39,40, es probable que la reducción de la termopotencia de arrastre de magnón tanto en el hierro a granel como en los nanocables pueda atribuirse a un aumento en la dispersión de impurezas de magnón.

La Figura 4 muestra la evolución de la temperatura entre 70 y 320 K de la termoeléctrica de FeCr NWs para concentraciones de Cr hasta 10\(\%\). Los resultados obtenidos para estas aleaciones diluidas de FeCr son profundamente diferentes de los discutidos anteriormente en las Figs. 2 y 3. Por un lado, la reducción de S tras la introducción de impurezas de Cr es significativamente menor que para los otros elementos de impureza y la termopotencia sigue siendo positiva a todas las temperaturas, incluso para el Fe\(_{90}\)Cr\ (_{10}\) muestra. Además, para concentraciones bajas de Cr (\(x =\) 0,6 y 1,5), hay incluso un aumento significativo de S en comparación con el Fe puro en el rango de altas temperaturas, por ejemplo, S aumenta de \(\sim\) 12 \( \upmu\)V/K en Fe puro en \(T =\) 320 K a \(\sim\) 14 \(\upmu\)V/K en Fe\(_{99.4}\) Cr\(_ {0.6}\). Las diferencias muy marcadas con los FeCu NW también se ilustran en las figuras 4b, c. La Figura 4b muestra la variación de la termopotencia RT en función de la concentración de impurezas para ambos tipos de aleaciones, donde se puede observar una disminución mucho mayor en la termopotencia para las aleaciones de FeCu en comparación con las aleaciones de FeCr. La Figura 3c muestra los cambios contrastantes de los máximos en las curvas S (T) experimentales para las aleaciones NW de FeCu y FeCr. Los resultados de la Fig. 4c muestran que el máximo en la curva S(T) para Fe puro en \(T =\) 180 K cae a \(T =\) 100 K para Fe\(_{90}\)Cu \(_{10}\) mientras que para las aleaciones de FeCr el aumento máximo al aumentar el contenido de Cr alcanza alrededor de RT para Fe\(_{90}\)Cr\(_{10}\).

Características termoeléctricas de nanocables de aleación de FeCr diluidos. (a) Dependencia de la temperatura de la termopotencia S de los NW de aleación de FeCr diluidos en comparación con los NW de Fe puro. (b) Variación del coeficiente RT Seebeck de FeCr y FeCu NW en función del contenido de impurezas. (c) Evolución de los máximos en las curvas S(T) para aleaciones FeCu y FeCr vs contenido de impurezas. (d) Comparación entre la variación de la termopotencia de difusión estimada \(S_\text {d}\) de FeCr NW en función del contenido de Cr y el coeficiente de Seebeck total medido de NiCr y CoCr NW de41. Todos los datos en (d) están a temperatura ambiente.

Este comportamiento contrastante para aleaciones diluidas de FeCr se origina a partir de una fuerte modificación de la termopotencia de difusión, de acuerdo con resultados previos obtenidos en CoCr y NiCr NWs41. De hecho, como se muestra en la Fig. 4d, el coeficiente Seebeck medido de NiCr a temperatura ambiente cambia repentinamente de signo de negativo (− 20 \(\upmu\)V/K para Ni puro) a valores positivos relativamente grandes con la adición de impurezas de Cr en Ni (18 \(\upmu\)V/K para el Ni\(_{93}\)Cr\(_{7}\)). De manera similar, para los CNW de CoCr, la termopotencia medida a temperatura ambiente cae rápidamente desde − 28 \(\upmu\)V/K para Co puro a valores negativos mucho más pequeños que se aproximan a − 5 \(\upmu\)V/K para Co\(_{ 95}\)Cr\(_{5}\) CNW (ver Fig. 4d). Estos resultados pueden explicarse sobre la base de un estado ligado virtual que pasa por el nivel de Fermi en la banda de espín de modo que el espín minoritario domina la conducción eléctrica42,43,44. Creemos que estos resultados obtenidos en las redes NW hechas de aleaciones diluidas de FeCr también son consistentes con cambios pronunciados en la densidad de estados para la mayoría de los electrones de espín. Utilizando un rango de temperatura muy estrecho entre 250 y 320 K, hemos intentado extraer para cada una de las curvas S(T) obtenidas en FeCr NW la pendiente de la caída de la termoenergía y reportar la evolución de la contribución de la termoenergía por difusión estimada así en RT como una función de la concentración de Cr. A pesar de la incertidumbre relativamente alta en los valores estimados de la difusión de termopotencia, de la Fig. 4d se desprende que el comportamiento general de los CNW de aleaciones diluidas de FeCr concuerda muy razonablemente con los obtenidos previamente para los CNW de NiCr y CoCr41. Además, suponiendo que la termopotencia de difusión es insignificante para los CNW Fe\(_{90}\)Cr\(_{10}\), como se sugiere en la Fig. 4d, la curva S (T) obtenida para esta aleación (ver Fig. .4a) está dominada por el componente de arrastre de magnón en todo el rango de temperaturas. Además, la termopotencia a temperatura ambiente (alrededor de 10 \(\upmu\)V/K) coincide notablemente con la contribución del arrastre de magnón estimada para Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\) y Fe. Aleaciones \(_{90}\)Co\(_{10}\) que se muestran en la Fig. 3b. Los resultados obtenidos en los CNW de FeCr refuerzan la coherencia general de nuestro análisis sobre las respectivas contribuciones de la difusión de electrones y el arrastre de magnones a la termopotencia en aleaciones de hierro diluido y hierro puro.

La Figura 5a muestra las mediciones de magnetorresistencia RT (MR) y magnetotermoeléctrica (MTP) para la red ML NW de Fe (7 nm) / Cu (10 nm). Aquí, MR(H) \(=\) (\(R(H) - R_\text {sat})/R_{0}\), siendo R(H) la resistencia en un valor de campo magnético externo dado H , \(R_\text {sat}\) la resistencia en el campo de saturación, y \(R_{0}\) la resistencia en \(H =\) 0. De manera similar, MTP(H) \(=\) ( \(S(H) - S_\text {sat})/S_{0}\), siendo S(H) el coeficiente de Seebeck para un valor de campo magnético externo dado H, \(S_\text {sat}\) el Coeficiente de Seebeck en el campo de saturación y \(S_{0}\) el coeficiente de Seebeck en \(H =\) 0. Debido a los valores negativos del coeficiente de Seebeck en multicapas de Fe/Cu, los valores de MTP también son negativos. Como se muestra en la Fig. 5a, el efecto MTP (\(\sim\) 16\(\%\)) en RT es aproximadamente 4 veces mayor que el efecto MR correspondiente (\(\sim\) 4\(\%\ )). Esto contrasta con las mediciones realizadas previamente en las redes 3D NiCo/Cu y Co/Cu NW, donde las amplitudes de los efectos MR y MTP son similares en RT25,26. Sin embargo, se encontró un efecto MTP mucho mayor en relación con el efecto MR en redes NiFe/Cu NW con baja concentración de Fe en la aleación45. La Figura 5b muestra la dependencia de la temperatura de las relaciones MR y MTP para los NW de Fe / Cu interconectados. Como se ve, la relación MR muestra un aumento monótono antes de alcanzar una meseta en MR \(\sim\) 11\(\%\) a bajas temperaturas. Esto es de esperar debido a la saturación de la resistividad a bajas temperaturas y la desaparición del efecto de mezcla por espín. Por otro lado, el valor de −MTP muestra un aumento pronunciado al disminuir la temperatura, con valores superiores a 30\(\%\) alrededor de \(T =\) 100 K. Este comportamiento también es consistente con mediciones anteriores de dependencia de la temperatura del MTP para redes NiFe/Cu ML NW27.

Magnetotermoenergía gigante en redes de nanocables de Fe/Cu. (a) Curvas de magnetorresistencia a temperatura ambiente (lado izquierdo, en azul) y magneto-Seebeck (lado derecho, en naranja) obtenidas barriendo un campo magnético externo a lo largo de la dirección en el plano de un Fe(7 nm)/Cu(10 nm) red NW multicapa. (b) Variación con la temperatura de las relaciones MR y MTP. (c) Variación lineal de \(\Delta S(H) = S(H) - S_\text {AP}\) frente a \(\Delta G = 1/R(H) - 1/R_\text {AP }\) a diferentes temperaturas medidas, lo que ilustra las características de Gorter-Nordheim para la muestra interconectada de Fe/Cu NW (Ec. 6). El área sombreada muestra la incertidumbre de los datos. (d) Variación de temperatura de los coeficientes de Seebeck medidos en campos aplicados cero \(S_\text {AP}\) y en campos magnéticos saturados \(S_\text {P}\) junto con los correspondientes coeficientes de Seebeck calculados dependientes del espín \ (S_\uparrow\) y \(S_\downarrow\) usando las ecuaciones. (9) y (10). Las barras de error reflejan la incertidumbre de las mediciones eléctricas y de temperatura y se establecen en dos veces la desviación estándar, reuniendo el 95\(\%\) de la variación de los datos.

El hecho de que la termopotencia esté dominada por la difusión de electrones en las redes Fe/Cu ML NW también está respaldado por la variación lineal entre el coeficiente de Seebeck S(H) dependiente del campo y la inversa de la resistencia 1/R(H) dependiente del campo. , como se muestra en la Fig. 5c a algunas temperaturas seleccionadas. Estas curvas corresponden a los gráficos de Gorter-Nordheim para la termopotencia de difusión en metales y aleaciones1. En el caso de multicapas magnéticas, la relación Gorter-Nordheim se puede escribir como25,46:

donde A \(=\) \((S_{0}R_{0} - S_\text {sat}R_\text {sat})/(R_{0} - R_\text {sat})\) y B \(=\) \(R_{0}R_\text {sat} (S_\text {sat} - S_{0})/(R_{0} - R_\text {sat})\). Se han informado previamente características similares para redes interconectadas de Co/Cu, Co\(_{50}\)Ni\(_{50}\)/Cu y NiFe/Cu NW25,26,27.

Utilizando el modelo simple de resistencias en serie de dos corrientes para el transporte perpendicular de electrones a través de multicapas magnéticas y suponiendo que las capas de la pila multicapa son delgadas en comparación con las longitudes de difusión de espín (límite SDL largo), las termopotencias correspondientes \(S_\text {AP}\) y \(S_\text {P}\) para configuraciones antiparalelas (AP) y paralelas (P) vienen dadas por46,47

y

donde \(\rho _\uparrow\), \(\rho _\downarrow\) y \(S_\uparrow\) , \(S_\downarrow\) son resistividades y coeficientes de Seebeck separados para canales de espín mayoritarios y minoritarios. Por lo tanto, utilizando las Ecs. (7) y (8), los coeficientes de Seebeck para electrones de espín ascendente y descendente se pueden escribir como25

y

donde \(\beta = (\rho _\downarrow - \rho _\uparrow )/(\rho _\downarrow + \rho _\uparrow )\) denota el coeficiente de asimetría de espín para la resistividad. Los efectos de la magnetorresistencia gigante (GMR) de CPP se observan en los Fe / Cu NW, como se ilustra en la Fig. 5a. Para un sistema CPP-GMR con espesores de capa individuales cercanos a 10 nm, se encontró que la contribución de la dispersión masiva es significativamente mayor que la contribución de la dispersión de interfaz16, de modo que MR \(\sim \beta ^2\) donde MR \( = (R_\text {AP}-R_\text {P})/R_\text {AP}\) con \(R_\text {AP}\) y \(R_\text {P}\) la resistencia eléctrica para las disposiciones antiparalela (o aleatoria en el límite SDL largo48) y paralela, respectivamente. La Figura 5d muestra las evoluciones de temperatura de \(S_\text {AP}\), \(S_\text {P}\), \(S_\uparrow\) y \(S_\downarrow\) para Fe/Cu NW interconectados . A temperatura ambiente, los valores estimados son \(\beta \approx\) 0.21, \(S_\uparrow = -\) 14.2 \(\upmu\)V/K y \(S_\downarrow = -\)6.6 \( \upmu\)V/K. Por debajo de RT, los diversos coeficientes de Seebeck disminuyen casi linealmente al disminuir la temperatura, lo que también es indicativo de que la termopotencia de difusión es el mecanismo dominante. Se obtuvieron resultados similares en redes Co/Cu, CoNi/Cu y NiFe/Cu ML NW25,27,49. A partir del análisis, el valor estimado de RT para (\(S_\uparrow - S_\downarrow\)) de − 7,6 \(\upmu\)V/K para Fe/Cu NW es similar al reportado previamente para Co/Cu26 y CoNi/Cu25 NW, aunque es mucho más pequeño que el de NiFe/Cu multicapa NW con baja cantidad de contenido de Fe en la aleación (\(S_\uparrow - S_\downarrow\) \(\sim\) − 20 \(\upmu\ )V/K a temperatura ambiente para Ni\(_{97}\)Fe\(_{3}\)/Cu NWs, ver 45).

En este trabajo, determinamos las respectivas contribuciones de arrastre de magnón y difusión térmica a la termopotencia de nanocables de Fe puro y nanocables basados ​​en aleaciones diluidas de FeCu y FeCr que tienen concentraciones de Cu y Cr en el rango de 1 a 10 por ciento atómico. Las redes de nanocables ferromagnéticos interconectados se cultivaron mediante electrodeposición dentro de membranas poliméricas porosas tridimensionales. También se realizaron mediciones dependientes de la temperatura en una muestra de nanocables multicapa de Fe (7 nm) / Cu (10 nm) que exhibe magnetorresistencia gigante y efectos magneto-Seebeck gigantes. La multicapa Fe/Cu se obtuvo mediante un proceso de electrodeposición pulsada a partir de una solución electrolítica única. Todas las mediciones se realizaron en la dirección del plano de la película, limitando al mismo tiempo las corrientes eléctricas y térmicas a lo largo de los segmentos NW de la red NW interconectada. La termopotencia de Fe NW de 45 nm de diámetro muestra los mismos valores positivos y dependencia de la temperatura que el hierro a granel con un máximo en la curva S(T) alrededor de \(T =\) 200 K y un valor de 14 \(\upmu\)V /K a temperatura ambiente. La introducción de impurezas de cobre provoca una fuerte disminución de la termopotencia total medida, que se vuelve negativa para la aleación Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\). Los resultados obtenidos en FeCu NW son similares a los obtenidos previamente en aleaciones a granel de FeCo y FePt diluidos. Las dependencias lineales de la termopotencia observadas en el rango de alta temperatura muestran pendientes negativas muy similares para el hierro puro y las diferentes aleaciones y permiten una estimación de la termopotencia de difusión. Para el hierro puro, el valor estimado de la termopotencia de difusión de − 15 \(\upmu\)V/K en \(T =\) 300 K es significativamente mayor que el estimado en el trabajo pionero de Blatt (\(\sim\) \(- 5\) \(\upmu\)V/K). Sin embargo, este valor es más bajo que los medidos en Ni y Co puro, respectivamente cerca de − 20 \(\upmu\)V/K y − 30 \(\upmu\)V/K en \(T =\) 300 K. De nuestro análisis, se deduce que la contribución del efecto de arrastre magnón es dominante en el Fe, alcanzando valores positivos máximos cercanos a 30 \(\upmu\)V/K a temperatura ambiente. Nuestra estimación de la contribución del arrastre de magnón a la curva S (T) entre 70 y 320 K en Fe puro NW concuerda muy bien con estimaciones anteriores a temperaturas muy bajas en Fe a granel. Nuestros resultados demuestran claramente la reducción de la termopotencia de arrastre de magnón en redes de nanocables hechas de aleaciones diluidas de FeCu y FeCr con una concentración de impurezas creciente. Para ambos tipos de aleaciones de nanocables, la termopotencia de arrastre de magnón a temperatura ambiente cae a aproximadamente 10 \(\upmu\)V/K con un contenido de impurezas del 10\(\%\). También parece que la introducción de impurezas de Cr en nanocables de Fe no solo reduce la termopotencia de arrastre de magnón sino que también afecta fuertemente la contribución de la difusión del portador de carga. Aunque en aleaciones diluidas de NiCr incluso se observó una inversión de signo de la termopotencia de difusión de negativa a positiva, el efecto de impureza en FeCr NW conduce a una caída pronunciada de la termopotencia de difusión negativa, como también se encontró recientemente en CoCr CNW. La termopotencia de los nanocables multicapa de Fe (7 nm) / Cu (10 nm) es negativa con una dependencia lineal de la temperatura y obedece la regla de Gorter-Nordheim, lo que indica que la contribución de la difusión del portador de carga es el mecanismo dominante que contribuye a la termopotencia en las multicapas magnéticas. . Una termopotencia negativa de aproximadamente − 11 \(\upmu\)V/K se mide a temperatura ambiente, lo que puede relacionarse notablemente bien con una termopotencia difusiva de aproximadamente − 15 \(\upmu\)V/K para las capas constituyentes de Fe. Se midieron los efectos de magnetorresistencia gigante y magneto-Seebeck con amplitudes de 4\(\%\) y 16\(\%\) a temperatura ambiente, respectivamente. Las relaciones MR y MTP alcanzan aproximadamente 10\(\%\) y 35\(\%\) en \(T =\) 100 K, respectivamente. Para Fe/Cu NW, el valor RT estimado del coeficiente de Seebeck dependiente del espín (\(S_\uparrow - S_\downarrow\)) de − 7,6 \(\upmu\)V/K es similar al reportado previamente para Co /Cu y CoNi/Cu NWs.

Todos los datos generados y analizados durante el presente estudio están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Este trabajo fue financiado en parte por la Comunidad Valonia/Bruselas (ARC 18/23-093) y el Fondo Belga para la Investigación Científica (FNRS). NM reconoce a la Fundación de Investigación Científica de Bélgica (FRS-FNRS) por su apoyo financiero (subvención FRIA). La FAA es investigadora asociada en la FNRS. Los autores desean agradecer al Dr. E. Ferain y a la empresa it4ip por el suministro de membranas de policarbonato.

Estos autores contribuyeron igualmente: Nicolas Marchal, Tristan da Câmara Santa Clara Gomes, Flavio Abreu Araujo y Luc Piraux.

Instituto de Materia Condensada y Nanociencias, Universidad Católica de Lovaina, Place Croix du Sud 1, 1348, Louvain-la-Neuve, Bélgica

Nicolas Marchal, Tristan da Câmara Santa Clara Gomes, Flavio Abreu Araujo & Luc Piraux

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NM realizó la mayoría de los experimentos y analizó los datos. T.dS.CG analizó los datos y contribuyó a la redacción del manuscrito. FAA analizó los datos y contribuyó a la redacción del manuscrito. LP contribuyó a las ideas iniciales, analizó los datos y contribuyó a la redacción del manuscrito. Los autores leyeron y aprobaron el manuscrito final.

Correspondencia a Luc Piraux.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Marchal, N., da Câmara Santa Clara Gomes, T., Abreu Araujo, F. et al. Interacción entre la difusión y la termopotencia de arrastre de magnón en redes de nanocables de hierro puro y aleaciones de hierro diluidas. Informe científico 13, 9280 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36391-y

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Recibido: 15 de diciembre de 2022

Aceptado: 02 de junio de 2023

Publicado: 07 de junio de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36391-y

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