Noticias

May 22, 2023

Radioluminiscencia y fotoluminiscencia de cristales de Th:CaF2.

Scientific Reports volumen 5, número de artículo: 15580 (2015) Citar este artículo Estudiamos cristales de CaF2 dopados con torio como una posible plataforma para la espectroscopia óptica de la transición del isómero nuclear 229Th.

Scientific Reports volumen 5, número de artículo: 15580 (2015) Citar este artículo

Estudiamos cristales de CaF2 dopados con torio como una posible plataforma para la espectroscopia óptica de la transición del isómero nuclear 229Th. Anticipamos dos fuentes principales de señal de fondo que podrían cubrir la señal de espectroscopia nuclear: la fotoluminiscencia VUV, causada por la luz de la sonda, y la radioluminiscencia, causada por la desintegración radiactiva del 229Th y sus hijas. Encontramos un rico espectro de fotoluminiscencia en longitudes de onda superiores a 260 nm y emisión de radioluminiscencia superior a 220 nm. Esto es muy prometedor, ya que la fluorescencia procedente de la transición de isómeros, predicha a una longitud de onda inferior a 200 nm, podría filtrarse espectralmente de la luminiscencia del cristal. Además, investigamos el tiempo de disminución de la luminiscencia dependiente de la temperatura, así como las propiedades de termoluminiscencia. Nuestros hallazgos permiten una optimización inmediata de los protocolos de espectroscopia tanto para la búsqueda inicial de la transición nuclear utilizando radiación sincrotrón como para el futuro funcionamiento del reloj óptico con láseres de ancho de línea estrecho.

Las transiciones electrónicas de los electrones de valencia en los átomos tienen energías típicas de unos pocos eV, mientras que los procesos nucleares ocurren en la escala de keV a MeV. Esta gran brecha en las escalas de energía se refleja en el hecho de que los ámbitos de la física atómica y nuclear apenas se superponen, aunque hay algunas excepciones.

Una de esas excepciones se encuentra en el núcleo del isótopo 229Th. Se cree que este núcleo único posee un estado excitado extremadamente bajo y de larga duración con una energía de unos pocos eV, una propiedad que no se encuentra en ningún otro isótopo conocido1,2,3,4. Si bien aún está pendiente la evidencia directa de la existencia de este estado isomérico5,6,7 y su energía solo se ha determinado con gran incertidumbre, la fascinante posibilidad de manipular núcleos mediante luz láser ha estimulado una gran cantidad de propuestas para diversas aplicaciones.

La aplicación más destacada de la transición del isómero 229Th podría ser un reloj óptico basado en esta transición8,9. Este reloj podría presentar un factor de calidad de Q = ν/Δν ≈ 1019, superando potencialmente a los mejores relojes ópticos actuales10. Si bien un reloj de este tipo podría ser altamente inmune a las perturbaciones externas, sería muy sensible a las variaciones de la constante de estructura fina α y los parámetros QCD11,12,13, lo que constituye una prueba exquisita de posibles desviaciones en las constantes fundamentales. En otras aplicaciones de la óptica cuántica, el estado isomérico se ha propuesto como base para el campo de la óptica cuántica nuclear14,15 y como un qubit robusto para la información cuántica16. En términos más generales, el caso único del 229Th podría ser el pionero de los láseres de rayos gamma17. El requisito previo para todos estos experimentos es una prueba inequívoca de la existencia del estado isomérico, una medición de su energía y una demostración de su direccionabilidad óptica.

Hasta ahora, la mayoría de los estudios sobre 229Th emplearon espectroscopia gamma de alta resolución1,2,3,4. Se utilizaron esquemas de diferenciación para determinar indirectamente la energía del estado isomérico. La última medición sitúa la energía de excitación en 7,8(5) eV, correspondiente a una longitud de onda de 159(10) nm en el rango ultravioleta del vacío (VUV)4,18. Los errores sistemáticos de esta medición podrían estar subestimados19. Se han obtenido pruebas adicionales de la existencia de un estado isomérico a partir de experimentos de colisión20.

Se realizaron varios experimentos para observar el fotón VUV emitido durante la decadencia del estado isomérico. Estas mediciones generaron resultados falsos21,22 que pronto fueron refutados23,24 o resultados nulos6,7,25,26. Se espera que la vida útil del estado isomérico sea del orden de 1.000 s3,27,28. Dos experimentos se propusieron medir la vida útil del isómero mediante espectroscopia alfa29 y mediante desintegración gamma30, pero no encontraron ninguna señal. Un experimento reciente afirma la observación del fotón VUV con una vida útil del isómero de 6(1) horas5, pero es muy controvertido31.

Existe una gran cantidad de estrategias para poblar el estado isomérico. Las denominadas vías “indirectas” incluyen la desintegración alfa 233U → 229mTh5,32, la excitación a través de estados nucleares superiores (por ejemplo, a 29,19 keV)33, procesos de puentes electrónicos34 y reacciones de fusión de iones ligeros35. La excitación óptica directa del estado isomérico a través de un fotón con la longitud de onda correcta aún no ha tenido éxito, ni se ha determinado la longitud de onda de la transición con suficiente precisión para comenzar la espectroscopia con láseres de ancho de línea estrecho. La espectroscopia con radiación sincrotrón puede llenar este aparente vacío6.

La espectroscopia óptica de la transición isomérica 229Th requiere una plataforma para sujetar de forma segura el núcleo durante un tiempo suficientemente largo en un entorno sin retroceso. La radiación con una longitud de onda inferior a 196 nm ioniza el átomo de Th neutro (primera energía de ionización 6,32 eV), por lo que los experimentos deberían utilizar iones Th cargados positivamente para la espectroscopia en el VUV. La extrema escasez del isótopo 229Th, relacionada con su vida media de τ = 7932 a36 y la minúscula sección transversal para la excitación óptica37 imponen exigencias adicionales al esquema de espectroscopia. Se han propuesto dos plataformas como anfitriones de iones 229Th: trampas de iones8,38,39 y cristales transparentes VUV8,40.

CaF2 es un candidato prometedor para dicho cristal huésped37,41. Su red bastante simple tiene una banda prohibida de aproximadamente 12 eV, lo que garantiza una transparencia óptica de hasta 120 nm. CaF2 acepta fácilmente el torio como dopante. Los cálculos de la estructura reticular muestran que los iones Th4+ reemplazan a los iones Ca2+, donde las cargas adicionales se compensan con intersticiales de flúor42; ver la figura 1(b). El dopaje con Th puede reducir la banda prohibida de CaF2 en un pequeño porcentaje42, pero los cristales de Th:CaF2 con una concentración de dopaje inferior a 10-4 permanecen transparentes hasta 125 nm. Los mecanismos de ampliación causados ​​por el entorno reticular37 podrían limitar el rendimiento final del funcionamiento del reloj con esta plataforma, pero la capacidad de colocar más de 1015 núcleos en un volumen de 1 cm3 es una enorme ventaja para la búsqueda óptica inicial de la transición. Este enfoque de estado sólido permite así la espectroscopía óptica de Mössbauer y proporciona una forma muy sencilla, robusta y segura de almacenar los núcleos 229Th. La Figura 1 (a) resume las propiedades relevantes de la transición de isómero.

(a) El sistema nuclear de dos niveles en 229Th. (b) Estructura reticular de Th:CaF2, donde un ion Th4+ reemplaza a un ion Ca2+ y la carga adicional se compensa con dos intersticiales F− en un ángulo de 90°. (c) Configuración experimental: se utiliza un espectrómetro para medir el espectro de luminiscencia del cristal. Una lámpara de deuterio sirve tanto para la excitación del cristal como para la calibración del espectrómetro. La resolución instrumental es de aproximadamente 1 nm. Un actuador manual permite colocar diferentes sondas en la región central.

La larga vida útil del estado isomérico sólo puede aprovecharse si la desintegración radiativa M1 en el estado fundamental nuclear es la vía dominante de desintegración. Por lo tanto, es necesario suprimir vías competitivas como la relajación rápida no radiativa y la conversión interna33,41. Esto requiere que el núcleo 229Th esté ubicado en un sitio de red bien definido, ya que la introducción de defectos de red severos en las proximidades del núcleo Th reduciría la banda prohibida y conduciría a una mayor desexcitación fuera de resonancia. El entorno microscópico real de los iones Th en el cristal aún está por explorar.

El CaF2 puro se utiliza ampliamente en óptica UV y numerosos estudios han investigado las propiedades de centelleo en respuesta a la irradiación con rayos X duros, así como la resistencia a la luz VUV pulsada intensa (p. ej., en las referencias 43, 44, 45). Estos estudios sólo cubrieron regímenes de parámetros muy alejados del relevante para el trabajo presentado aquí.

En este artículo, estudiamos la idoneidad de los cristales de 229Th:CaF2 para la espectroscopia óptica de la transición nuclear de 229Th. Sospechamos que la señal nuclear podría estar enmascarada por dos tipos de fondo: la fotoluminiscencia VUV del cristal, provocada por la luz de interrogación, y la radioluminiscencia, provocada por la desintegración radiactiva del 229Th. Empleamos luz VUV para inducir fotoluminiscencia y aprovechar la radiactividad de los núcleos de torio dopados en el cristal como fuente intrínseca de radioluminiscencia. Se utiliza un espectrómetro con resolución nm para medir el espectro de emisión de ambos tipos de luminiscencia. En estudios de resolución temporal, utilizamos tubos fotomultiplicadores (PMT) para medir la duración del centelleo de los cristales. Los detalles de la configuración experimental se dan en la Sección de Métodos.

Comenzamos nuestros estudios con una investigación de la luminiscencia inducida por la luz VUV. Se utiliza una lámpara de deuterio (emisión máxima de alrededor de 160 nm) para simular un sincrotrón o una futura fuente de luz de espectroscopía de banda estrecha sintonizable. Un cristal de 232Th:CaF2 de cosecha propia se ilumina durante 1 s y posteriormente se expone a una cámara CCD a través de un espectrómetro durante un segundo; ver la figura 1(c). Este ciclo alterno de iluminación y detección del cristal se repite durante una hora para mejorar la relación señal-ruido (S/N). El espectro medido muestra picos distintos entre 260 y 500 nm, interpretados como emisión de excitones autoatrapados (STE), pero no hay características discernibles por debajo de 260 nm; ver la figura 2(a).

Fotoluminiscencia VUV de CaF2.

(a) El espectro muestra líneas características entre 260 y 500 nm. Los datos por debajo de 250 nm se magnifican por un factor de 1000 para demostrar la ausencia de emisión de cristales en esta región. (b) Amplíe la función de excitón autoatrapado (STE), donde los datos (puntos negros) están ajustados por nueve picos gaussianos de posición, amplitud y ancho variables (líneas de colores). En el recuadro se representan las posiciones de los picos gaussianos, expresadas en unidades de eV. La resolución instrumental es de 0,5 nm. (c, d) Decaimiento dependiente del tiempo de la luminiscencia inducida por la luz VUV, medida por separado para escalas de tiempo de hasta 100 s (c) y hasta 20 horas (d). Los datos se ajustan mediante una caída exponencial doble para tiempos de espera cortos y mediante una ley de potencia para tiempos más largos.

El espectro STE consta de nueve líneas superpuestas, que pueden aproximarse mediante funciones gaussianas. En el recuadro de la Fig. 2 (b), trazamos las posiciones de las líneas, donde la longitud de onda λ se ha convertido en energía fotónica mediante E = hc/λ. La dependencia de la energía del fotón con respecto al número de picos es casi lineal, lo que sugiere que cada línea representa un estado de oscilador en el potencial armónico STE. El ancho de las líneas está entre 5 y 10 nm (sustancialmente mayor que la resolución instrumental) y disminuye linealmente al aumentar la energía.

Las posiciones de las líneas son independientes de la temperatura del cristal, el tiempo de espera después de la iluminación, la intensidad de la luz y el espectro de emisión de la lámpara de deuterio. Sin embargo, sus amplitudes relativas cambian con el tiempo de espera después de la iluminación y el espectro de la fuente de excitación. En particular, variamos el tiempo de iluminación/exposición entre 250 ms y 10 horas y encontramos sólo pequeños cambios en la forma general del espectro.

Se observa una débil dependencia de la intensidad de la emisión con la temperatura. Entre 20 y 110 °C, la emisión aumenta aproximadamente un 60% de forma casi lineal, pero las amplitudes relativas de las líneas individuales no cambian.

Cabe señalar que las STE son un tipo bien conocido de excitación en haluros de tierras raras45. Es posible que la luz VUV no excite los STE directamente, pero puede inducir varios tipos de excitaciones de otros cristales, que se relajan rápidamente en los STE. La magnitud de la luminiscencia excitónica parece depender de la pureza del cristal y, por tanto, de los detalles del proceso de crecimiento del cristal. Para nuestros cristales locales, la amplitud de la emisión de luminiscencia varía aproximadamente en un factor de cinco dentro de un gran conjunto de especímenes locales, independientemente de la concentración de dopaje. Sondamos varios cristales comerciales de CaF2 (Hellma/Schott Lithotec y Korth) y descubrimos que su fotoluminiscencia VUV es un factor de al menos 104 más pequeña que la de nuestros cristales de cosecha propia. Un cristal de 232Th:CaF2 (concentración de dopaje 2 × 10−4) producido por el Institut für Kristallzüchtung (IKZ, Berlín, Alemania) utilizando el método Czochralski muestra una luminiscencia insignificante. Por lo tanto, llegamos a la conclusión de que la amplitud de la emisión depende únicamente de la calidad del proceso de producción de CaF2, sin una influencia discernible de la concentración de dopaje de torio.

Una cuantificación absoluta de la fotoluminiscencia del cristal en respuesta a una iluminación previa con una fuente de luz bien definida está fuera del alcance de este artículo. Estimamos que nuestros cristales de CaF2 de cosecha propia (espesor 10 mm, diámetro 17 mm), iluminados por una lámpara de deuterio con una potencia óptica de 200 mW durante 30 minutos, irradian 108 fotones/s un minuto después del final de la iluminación.

La caída de la luminiscencia en CaF2 en escalas de tiempo ns y μs ya se ha estudiado ampliamente43. Sin embargo, en futuros experimentos de espectroscopia y reloj óptico, será necesario abrir y cerrar obturadores mecánicos entre la iluminación del cristal y la medición de la fluorescencia, lo que introduce un retraso de aproximadamente 10 ms. En consecuencia, limitamos nuestros estudios a escalas de tiempo superiores a 10 ms.

Se utiliza un láser excimer a 157 nm para iluminar el cristal durante un minuto y la posterior detección de luminiscencia se realiza con un PMT Cs-Te (rango de sensibilidad 115 y 320 nm; consulte la sección Métodos). Para tiempos de detección inferiores a un minuto, encontramos una caída exponencial doble con constantes de tiempo τ1 = 450 ms y τ2 = 23 s; ver la figura 2(c). Estos valores cambian ligeramente con la variación de los parámetros experimentales, pero prevalece la diferencia significativa en las escalas de tiempo. La amplitud de la desintegración más rápida es al menos 10 veces mayor en comparación con la rama más lenta. Para tiempos superiores a un minuto, observamos la familiar decadencia de la luminiscencia según la ley potencial46,47. Esta decadencia se puede rastrear durante períodos de hasta un día completo; ver la figura 2(d). Ajustamos los datos mediante I(t)/I0 = c + t−k, donde c es un desplazamiento relacionado con la radioluminiscencia y obtenemos un exponente k = 0,75(2) a temperatura ambiente.

Para concluir, encontramos que el espectro STE en CaF2 tiene un borde inferior abrupto a 260 nm y no observamos ninguna emisión en la región espectral relevante alrededor de 160 nm. La elección de PMT con Cs-I (sensibles entre 115 y 190 nm) o fotocátodos de diamante (115 a 220 nm) garantiza la máxima eficiencia de detección en el rango de longitud de onda deseado y suprime el fondo de luminiscencia en al menos tres órdenes de magnitud. Además, una gran fracción de la luminiscencia decae en escalas de tiempo mucho más cortas que la vida útil esperada del isómero. Estos hallazgos sugieren que se puede utilizar filtrado tanto temporal como espectral para discriminar la señal de espectroscopía nuclear de la luminiscencia del cristal.

La desintegración alfa del 229Th en el cristal es un proceso violento: la partícula alfa y el núcleo remanente de 225Ra obtienen energías cinéticas de 5,1 MeV y 90 keV, respectivamente. Estos fragmentos viajan a través de la estructura de la red cristalina con rangos de aproximadamente 30.000 y 30 constantes de red, respectivamente, dejando tras de sí un rastro de defectos. Desde el punto de vista energético, cada desintegración alfa libera suficiente energía para crear 106 fotones. Si bien la mayor parte de la energía cinética Qα liberada finalmente se convierte en fonones, algunos de los defectos se relajan mediante la emisión de fotones, lo que se conoce como centelleo. Como mostraremos más adelante, cada desintegración alfa en CaF2 genera 1,0 (2) × 104 fotones en el rango UV. Además, todos los productos hijos del 229Th hasta el 209Bi tienen una vida media corta (vida media entre 3,7 μs y 15 días), de modo que a cada desintegración del 229Th le sigue una cadena de cuatro desintegraciones alfa y tres beta.

Por lo tanto, la radioluminiscencia plantea un fondo considerable tanto para la búsqueda inicial de la transición isomérica como para el funcionamiento futuro de un reloj óptico, donde el fondo inevitablemente escala linealmente con la señal del isómero nuclear. A continuación caracterizaremos la radioluminiscencia con respecto a su espectro y su dependencia del tiempo y la temperatura.

Colocamos un cristal de 229Th:CaF2 (espesor 20 mm, concentración de dopaje 1,6 × 10−8, actividad 5 kBq) en el espectrómetro e integramos el espectro de emisión durante 100 horas. El espectro de radioluminiscencia se muestra en la Fig. 3 (a); Los espectros obtenidos con cristales de 232Th:CaF2 altamente dopados son idénticos. Es importante destacar que no se observa ninguna emisión para longitudes de onda inferiores a 220 nm. Estos espectros muestran una emisión pronunciada entre 230 y 400 nm y difieren significativamente de los inducidos por la luz VUV. El cristal se calentó a 300 °C antes de la medición para eliminar las emisiones relacionadas con la termoluminiscencia, que se investigará más adelante.

Espectros de radioluminiscencia de cristales de 229Th:CaF2.

(a) Espectro de centelleo "rápido" (línea negra), en comparación con un espectro de fotoluminiscencia escalado (línea gris). La resolución instrumental es de 15 nm. (b) Espectro de termoluminiscencia, obtenido calentando el cristal a 150 °C (línea negra). El calentamiento recoce defectos semipermanentes bajo emisión de un espectro compuesto por picos individuales con posiciones idénticas a las observadas en fotoluminiscencia (línea gris). La resolución aquí es de 1,5 nm.

Utilizamos un PMT de Cs-Te (rango de sensibilidad de 115 a 320 nm) para registrar la emisión de un cristal de 229Th:CaF2 (actividad de 1 kBq, temperatura de 20 °C) a nivel de fotón único. El ancho del contenedor se establece en 100 μs, un factor 10 más corto que la diferencia de tiempo promedio entre dos eventos alfa sucesivos. La eficiencia de detección total es de aproximadamente el 2,5%. En la Fig. 4 (a) se muestra un histograma típico de recuentos por contenedor, utilizando 5 minutos de integración.

Explosiones de radioluminiscencia inducidas por desintegración alfa.

(a) Los fotones individuales emitidos por un cristal de 229Th:CaF2 son detectados por un PMT y contados en contenedores de 100 μs de ancho. El histograma muestra una suma de 3 × 106 contenedores; los números etiquetan las características relevantes analizadas en el texto. Una sección de los datos también se traza en una escala lineal (recuadro). (b) Medición similar para un cristal dopado con 232Th. La característica denominada "B" apunta a una contaminación 229Th del cristal; Ver el texto para más detalles. Las líneas discontinuas rojas en el recuadro son ajustes gaussianos a los tres picos centrales.

Observamos cinco rasgos claramente distinguibles. La gran mayoría de los contenedores contienen cero o muy pocos recuentos, lo que forma la distribución Poissoniana denominada "1" en la Fig. 4 (a). Sorprendentemente, alrededor del 13% de todos los contenedores están compuestos por la característica 3I, y cada uno contiene alrededor de 200 unidades. Interpretamos esta característica como un destello de fotones, liberados en sucesión de una desintegración alfa dentro del cristal, con una duración mucho menor que 100 μs. La tasa de tales eventos coincide con la actividad del 229Th inferida por el análisis de activación de neutrones y la espectroscopía gamma. En consecuencia, los contenedores que contienen dos y tres de dichos eventos constituyen las características 3II y 3III en la figura. La característica 2 es una firma de la desintegración beta de las hijas de 229Th y posiblemente de contaminaciones en el cristal.

Las progenies de 229Th tienen una vida corta, de modo que toda la cadena de desintegración está en equilibrio y uno esperaría que las desintegraciones radiactivas de todas las progenies aparecieran como características individuales. Sorprendentemente, observamos la desintegración beta de las hijas (por ejemplo, 225Ra), pero no la desintegración alfa de otras progenies. Se desconoce el motivo de la ausencia de estas características.

A continuación, colocamos el cristal entre dos PMT idénticos. Observamos la aparición de "estallidos" siempre en coincidencia en ambos detectores, lo que nuevamente apoya la hipótesis de que tales destellos están relacionados con la desintegración alfa en el cristal. Calculamos que cada desintegración genera 1,0 (2) × 104 fotones, por lo que aproximadamente el 1% de Qα se irradia a través de fotones.

Luego cambiamos el cristal de 229Th:CaF2 por una muestra de 232Th:CaF2. La concentración de dopaje del 0,8% es casi 6 órdenes de magnitud mayor para explicar la larga vida media del 232Th (τ = 1,4 × 1010 a). Usamos un tiempo de agrupación más largo, de 500 μs; El histograma obtenido se muestra en la Fig. 4 (b). El hecho de que el pico principal haya cambiado a un valor de recuento más bajo se explica por las reducidas propiedades de transmisión óptica de este cristal específico. El cambio ascendente de la característica 2 puede explicarse como una firma de la desintegración beta de 228Ac en la cadena de desintegración 232Th: en esta desintegración se libera una cantidad comparativamente grande de energía cinética (MeV). Curiosamente, dos picos separados A y B son claramente visibles y especulamos que corresponden a dos tipos de desintegración alfa con diferentes valores de Qα. Al ajustar distribuciones gaussianas simples a los picos dominantes (líneas rojas discontinuas en el recuadro de la Fig. 4 (b)), obtenemos una diferencia en el número de fotones liberados del 27,8 (6)% entre los picos A y B. Siguiendo la ley de Geiger-Nuttall , asignamos la característica A (Qα inferior) al isótopo 232Th de muy larga vida. El valor 229Th de Qα es un 26,6% mayor en comparación con el 232Th48, muy cerca de la diferencia en el número de fotones observados. Por tanto, identificamos la característica B con una contaminación cristalina de 229Th a un nivel de 0,8(1) ppm en relación con el contenido de 232Th.

Repetimos el mismo experimento con la muestra de 232Th:CaF2 (concentración de dopaje 2 × 10−4) producida en IKZ. Este cristal muestra el mismo espectro de radioluminiscencia que nuestro 232Th:CaF2 de cosecha propia. Tomando un histograma equivalente al que se muestra en la Fig. 4 (b), recuperamos la misma característica denominada "A". Tenga en cuenta que el cristal IKZ mostró signos insignificantes de fotoluminiscencia. Esto nos permite creer que la radioluminiscencia observada es una característica de centelleo genérica de CaF2 y no depende de los detalles del proceso de crecimiento del cristal.

Descubrimos que los "destellos" característicos son sustancialmente más cortos que 100 μs. Para medir su duración con mayor precisión, reducimos el ancho del detector a 250 ns y registramos la emisión de un cristal dopado con 229Th. Encontramos que cada destello dura del orden de 1 μs, siendo el intervalo de tiempo promedio entre destellos de aproximadamente 1 ms. Del seguimiento temporal del PMT, extraemos secuencias que contienen aproximadamente 200 recuentos en unos pocos μs, por lo que caen en el pico prominente 3I en la Fig. 4 (a). Para reducir el ruido del disparo, hacemos un promedio de más de 100 de estos flashes, donde el primer contenedor distinto de cero se toma como el inicio del flash. Las curvas típicas de evolución del tiempo se muestran en la Fig. 5 (a).

Dependencia de la temperatura de la radioluminiscencia en 229Th:CaF2.

(a) Evolución temporal de una ráfaga de fotones iniciada por una desintegración alfa, mostrada para dos temperaturas diferentes. Se ajusta una caída exponencial (línea roja) a la cola de la distribución; la línea de puntos conecta puntos de datos (puntos negros) para guiar el ojo. (b) La duración de una ráfaga depende de la temperatura, cuantificada aquí por el ancho total a la mitad del máximo (FWHM) y el tiempo de caída τ de la ráfaga. (c) La emisión de fotones integrada cambia en un factor de 10 entre 20 y 100 °C.

En vista de la escasa resolución temporal, así como de la falta de un modelo profundo que explique la evolución temporal, nos limitaremos a un análisis semicuantitativo. Una caída exponencial simple se ajusta sorprendentemente bien a la cola de la curva, produciendo un valor de 1,6(1) μs para un cristal a temperatura ambiente. El FWHM de la distribución da un valor similar, 2,3(1) μs. Al sustituir 229Th por 232Th en el cristal se obtiene el mismo resultado. Los cambios en los parámetros clave de la configuración del PMT, como el tiempo de espera y la tasa de conteo absoluto, evocan solo cambios leves. Tenga en cuenta que incluso para las tasas de conteo más altas de aproximadamente 50 MHz durante un destello, el intervalo promedio entre conteos sigue siendo mayor que el ancho de la señal del PMT (2 ns) y el tiempo de espera típico (5 ns).

La eficiencia casi unitaria en la detección de desintegraciones alfa en el cristal se puede convertir en una poderosa herramienta para reducir el fondo de radioluminiscencia de las mediciones de espectroscopía nuclear de 229Th. Se utilizaría una PMT primaria, más sensible alrededor de 160 nm, para detectar la emisión buscada del estado isomérico. Esta PMT tendría una sensibilidad relativa no despreciable de 10-3 para fotones de radioluminiscencia. Se utilizaría una PMT ancilla, sensible alrededor de 300 nm, para detectar desintegraciones alfa con alta eficiencia, registrando así la marca de tiempo de cada evento. Durante el posprocesamiento de los datos, se excluiría cualquier señal registrada por el PMT primario durante una ventana de tiempo de μs alrededor del evento alfa. Lo mismo podría realizarse ya en línea con un esquema de activación adecuado.

Como siguiente paso, medimos la duración de los destellos a diferentes temperaturas del cristal; ver la figura 5(b). Entre 0 y 70 °C, las dos medidas extraídas de la duración del destello disminuyen en un factor de aproximadamente 4 de forma casi lineal. Esta aceleración es idéntica para los cristales dopados con 229Th y 232Th.

No sólo la duración de cada destello, sino también el número de fotones contenidos depende en gran medida de la temperatura: la relación entre la relajación radiativa y no radiativa de los defectos STE cambia drásticamente alrededor de la temperatura ambiente45. Al registrar histogramas como en la Fig. 4, encontramos que el pico prominente se desplaza hacia menos recuentos por aumento de temperatura: por cada desintegración alfa, se emiten menos fotones. De manera más cuantitativa, medimos la emisión total de un cristal integrándolo en intervalos de tiempo de 10 s, detectando así no solo la emisión inmediata después de las desintegraciones alfa, sino también la relajación de los defectos de larga duración y las desintegraciones beta. En la Fig. 5 (c) se muestra una curva de este tipo, tomada con un PMT de Cs-Te justo después de recocer un cristal de 229Th:CaF2 a 300 °C. Entre 30 y 100 °C, la emisión de fotones disminuye exponencialmente con la temperatura, dividiéndose por la mitad cada 24 K. El aumento aparente por encima de 110 °C es causado por la radiación de cuerpo negro emitida por el calentador de cristal.

Realizamos la misma medición utilizando un PMT con un fotocátodo de diamante, para el cual la sensibilidad espectral tiene una meseta de hasta 170 nm y disminuye gradualmente hacia longitudes de onda más altas. La amplitud de la señal se reduce drásticamente en un factor de 80, pero encontramos la misma dependencia de la temperatura. Esto indica que la radiación de Cherenkov entre 115 y 220 nm, que no suponemos que dependa de la temperatura, comprende menos del 1% de los fotones emitidos como resultado de la radiactividad. Esto concuerda con el espectro que se muestra en la Fig. 3, donde se observó radiación Cherenkov insignificante.

Este hallazgo vuelve a ser importante para futuras mediciones de espectroscopia de 229Th: un suave calentamiento del cristal a unos 100 °C reduce su radioluminiscencia en un factor de 10 en comparación con su valor a temperatura ambiente. Además, la duración de los destellos característicos disminuye drásticamente, lo que a su vez reduce el tiempo de veto impuesto al detector primario para rechazar recuentos no deseados durante los destellos de radioluminiscencia.

La radiación ionizante puede crear defectos semipermanentes en el CaF2 dopado, con una vida útil de varias semanas o meses. Estas excitaciones, a menudo relacionadas con contaminaciones o defectos del cristal, pueden curarse calentando el cristal, permitiendo que los electrones excitados abandonen sus trampas y se relajen hasta el estado fundamental mediante la emisión de fotones. Este comportamiento es ampliamente utilizado en dosímetros termoluminiscentes (TLD) basados ​​en CaF2.

Permitimos que un cristal de 229Th:CaF2 acumule defectos de larga duración durante muchas semanas. Calentar el cristal a 150 °C libera una enorme cantidad de fotones. El espectro, que se muestra en la Fig. 3 (b), es marcadamente diferente del obtenido con fotones "rápidos". Observamos una serie de líneas superpuestas, donde las posiciones de las líneas individuales (pero no sus amplitudes relativas) coinciden perfectamente con el espectro de fotoluminiscencia.

A continuación, utilizamos la capacidad de conteo de fotones individuales de los PMT para acceder a la cantidad absoluta de fotones irradiados durante el calentamiento. Al medir una curva de brillo ordinaria, estimamos que por cada desintegración alfa, se crean unos 104 defectos semipermanentes en el cristal. Estos defectos tienen una vida útil de meses y se relajan lentamente bajo la emisión de fotones individuales no correlacionados. Estos fotones (y no los recuentos oscuros de PMT) son el origen de las características etiquetadas como "1" en la Fig. 4. Por lo tanto, por cada evento alfa, se crean más defectos semipermanentes que fotones rápidos liberados.

Estos fotones "retrasados" suponen un trasfondo desagradable para las mediciones de espectroscopia nuclear, ya que no pueden excluirse mediante un veto en el dominio del tiempo. En cambio, se ha demostrado que el recocido periódico del cristal, por ejemplo una vez al día, reduce la emisión de fotones no correlacionados en un factor cercano a 100 en comparación con un cristal almacenado en la oscuridad y el frío durante meses. Después del recocido, la emisión aumenta con una tasa inicial de 0,27(1) %/día a temperatura ambiente. Tenga en cuenta también que el inicio del espectro de fotones retardados aparece aproximadamente a 40 nm hacia longitudes de onda más largas en comparación con el espectro de fotones rápidos. Esto permite un filtrado espectral más conveniente con respecto a la buscada emisión nuclear alrededor de 160 nm.

Medimos el espectro de fotoluminiscencia de CaF2 tras la irradiación con luz VUV y, por primera vez, resolvimos la subestructura de la característica STE prominente. El filtrado espectral permitirá eliminar el fondo luminiscente, que se extiende hasta 260 nm, de la señal del isómero nuclear esperada alrededor de 160 nm.

Hemos desarrollado una comprensión consistente de la emisión de radioluminiscencia, que comprende dos componentes: destellos intensos de μs de duración después de una desintegración radiactiva en el cristal, así como un fondo constante de fotones individuales no correlacionados emitidos por defectos del cristal de muy larga vida. Los espectros de estos dos componentes son sorprendentemente diferentes con cortes más bajos a 220 y 260 nm, respectivamente. El número de fotones "rápidos" se puede reducir en un factor de 10 mediante un ligero aumento de temperatura. Además, se puede utilizar un detector auxiliar, sensible alrededor de 300 nm, para identificar tales eventos y así proporcionar la activación de un detector primario con una sensibilidad máxima a la señal nuclear esperada. El fondo de fotones "retardados" se puede eliminar casi por completo mediante el calentamiento periódico del cristal.

Estos hallazgos se pueden utilizar para optimizar el protocolo de búsquedas futuras del fotón VUV nuclear utilizando radiación sincrotrón y guiar la selección de fotodetectores y filtros ópticos adecuados.

El trabajo futuro incluirá una medición de fotoluminiscencia absoluta utilizando radiación sincrotrón bien definida. Comprender el motivo del gran nivel de fotoluminiscencia en nuestros cristales de cosecha propia nos permitirá mejorar el proceso de crecimiento de los cristales en este sentido. Considerando al MgF2 como una alternativa viable al CaF2, evaluaremos la eficiencia del dopaje de Th en MgF2.

Operamos un horno interno para cultivar monocristales de CaF2 mediante la técnica de congelación de gradiente vertical. Los cristales tienen un volumen de 7 cm3 y se cortan y pulen hasta obtener discos de normalmente 5 mm de espesor. Para los estudios presentados aquí, empleamos cristales de CaF2 puro, cristales de 232Th:CaF2 y cristales de 229Th:CaF2. El isótopo 232Th (vida media τ = 1,4 × 1010 a) está fácilmente disponible y es químicamente idéntico al 229Th y, por tanto, puede utilizarse como sustituto. La concentración de dopaje (fracción de iones Ca2+ reemplazados) puede variar desde 10-8 hasta valores tan altos como el 1%. La disponibilidad limitada del isótopo 229Th restringe la concentración en nuestros cristales a 1,6 × 10−8, correspondiente a una densidad de 4 × 1014 cm−3. Como resultado del procesamiento químico del 229Th, los cristales de 229Th:CaF2 también contienen 232Th en una concentración de 10-4.

El CaF2 puro se utiliza habitualmente en óptica UV, por lo que ya se han estudiado algunas de sus propiedades de centelleo. Dichos estudios encontraron que los excitones autoatrapados (STE) son el tipo dominante de excitación creado por varios tipos de radiación43,44,45. Cualquier forma de radiación ionizante absorbida por el cristal creará pares electrón-hueco altamente energéticos, que rápidamente se termalizan para formar una miríada de diversas excitaciones con energías por debajo de la banda prohibida. Estos pueden transferir su energía a varios tipos de centros de luminiscencia, que eventualmente decaen bajo la emisión de fotones. Las escalas de tiempo de relajación dependientes de la temperatura varían de ns a ms. Un tipo particular de defecto son los STE, que pueden curarse mediante la emisión de fotones UV en una longitud de onda de alrededor de 300 nm. La relación entre relajación no radiativa (a través de fonones reticulares) y radiación depende de la temperatura45.

Se encuentran disponibles diversas fuentes de excitación óptica, como lámparas de deuterio y gases nobles, láseres excimer, radiación sincrotrón y láseres de estado sólido. Estas fuentes de luz difieren mucho en el flujo de fotones espectrales, el ancho espectral y la sintonizabilidad. En este trabajo nos centramos en las lámparas de deuterio y los láseres excimer.

Las estrategias comúnmente utilizadas para la detección de fotones UV difieren en su resolución espectral y temporal.

Los tubos fotomultiplicadores (PMT) ofrecen detección de fotón único y tienen una excelente resolución de sincronización muy por debajo de 10 ns. Para optimizar la eficiencia de detección en la longitud de onda deseada, se pueden elegir varios materiales para el fotocátodo. Los cátodos de Cs-I son sensibles entre 115 nm (el borde de transmisión de la ventana de MgF2) y 190 nm, los cátodos de diamante funcionan hasta 220 nm y los cátodos de Cs-Te hasta 320 nm. La eficiencia cuántica máxima de los VUV PMT es del orden del 10%. Sin embargo, la sensibilidad a longitudes de onda más altas no es cero, sino aproximadamente 1/1.000 de la sensibilidad máxima. Por tanto, los PMT ofrecen un cierto grado de filtrado espectral con un ancho de banda del orden de 100 nm, que podría mejorarse con filtros UV.

Agregar un espectrómetro al sistema de detección ofrece una resolución espectral por debajo de 0,1 nm; sin embargo, el rendimiento de la luz es bastante pequeño, lo que reduce la señal normalmente en cinco órdenes de magnitud. La S/N reducida a menudo conduce a tiempos de integración prolongados y una resolución temporal deficiente.

Los estudios en el rango VUV se ven obstaculizados por el hecho de que el oxígeno molecular absorbe luz en longitudes de onda inferiores a 180 nm, por lo que todos los experimentos se llevan a cabo en un entorno sin oxígeno. Operamos dos sistemas de vacío: uno está equipado con un espectrómetro VUV y una lámpara de deuterio, el otro contiene un conjunto de diferentes PMT y un láser excimer como fuente de luz.

Los estudios que requieren resolución espectral se realizan en un espectrómetro UV (McPherson modelo 234/302); ver la figura 1(c). El cristal se reproduce en una rendija con un ancho típico de 600 μm y la rendija, a su vez, se reproduce en el sensor de una cámara CCD mediante una rejilla holográfica cóncava. Utilizamos varias rejillas con densidades de ranuras entre 300 y 2400 ranuras/mm, pero la mayoría de las mediciones de este trabajo se realizaron con una rejilla de 600 ranuras/mm (ángulo de proyección optimizado para 150 nm). La eficiencia total del espectrómetro es 2 × 10-7, limitada en gran medida por el pequeño ángulo sólido y una eficiencia de rejilla de un pequeño porcentaje. Determinamos la resolución instrumental ajustando la rejilla al ángulo de resplandor, obteniendo así imágenes de la rendija del espectrómetro directamente en la cámara. La mejor resolución obtenida para anchos mínimos de rendija es de 0,5 nm.

La cámara es un modelo ANDOR Newton 940 con un tamaño de píxel de 13,5 μm y el chip está enfriado a -95 °C. La cámara se bombea a una presión de 2 × 10-6 mbar para evitar señales espurias de átomos y moléculas en el gas residual23,24. Toda la cámara está alojada en una pantalla de plomo de 20 mm de espesor para proteger la cámara CCD de la radiación gamma ambiental de hasta 1 MeV de energía. Esta medida reduce la tasa de eventos de fondo "cósmicos" en un factor de al menos 4, de acuerdo con los valores de la literatura. Sin embargo, dados los largos tiempos de exposición y las grandes áreas de agrupamiento utilizadas en la mayoría de las mediciones, el fondo de la señal todavía está dominado por eventos "cósmicos", tanto partículas masivas de alta energía como gammas. Desarrollamos un protocolo confiable para detectar y eliminar dichos eventos en nuestros conjuntos de datos.

El espectrómetro se calibra mediante una lámpara de deuterio Hamamatsu L1835, que también se utiliza para iluminar el cristal. La lámpara tiene un espectro de emisión característico fuerte entre 120 y 170 nm, la intensidad de la luz sobre el cristal es de unos pocos W/cm2 con un tamaño de punto de 3 mm. La calibración absoluta y su reproducibilidad son mejores que 1 nm.

La evolución temporal de las señales luminiscentes se investiga con PMT. Las mediciones de la radioluminiscencia se realizan en una cámara de vacío dedicada con vacío a 10-5 mbar. Empleamos PMT con fotocátodos de Cs-I, diamante y Cs-Te (modelos Hamamatsu R6835, R7639 y R6836) en configuraciones frontales y laterales. Los PMT se enfrían a 0 °C. Los ajustes típicos son un alto voltaje de −1500 V y un umbral de señal de −7,8 mV, lo que da como resultado una tasa de conteo en oscuridad de 5 Hz. El circuito divisor de voltaje se coloca dentro del vacío y las señales se cuentan mediante una tarjeta Becker + Hickl sin amplificación previa. El FWHM de una señal está por debajo de 2 ns y permitimos un tiempo de espera de 5 ns.

La temperatura del cristal se puede controlar entre 0 y 160 °C utilizando elementos Peltier y cables calefactores y la distancia entre el cristal y el PMT se puede variar para ajustar la tasa de conteo absoluto.

A esta cámara se le adjunta un láser excímero F2 de 157 nm para inducir fotoluminiscencia en el cristal. La energía y la duración del pulso son 1 mJ y 7 ns, respectivamente, la frecuencia de repetición se establece en 100 Hz y el tamaño del haz es 8 × 3 mm2. Se utilizan contraventanas mecánicas para proteger el PMT de la exposición directa a la luz de excitación.

Cómo citar este artículo: Stellmer, S. et al. Radioluminiscencia y fotoluminiscencia de cristales de Th:CaF2. Ciencia. Rep. 5, 15580; doi: 10.1038/srep15580 (2015).

Kroger, LA & Reich, CW Características del esquema de bajo nivel de energía del 229Th como se observa en la desintegración α del 233U. Física Nuclear A 259, 29 (1976).

ADS del artículo Google Scholar

Reich, CW & Helmer, RG Separación de energía del doblete de estados intrínsecos en el estado fundamental de 229Th. Física. Rev. Lett. 64, 271 (1990).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Helmer, RG y Reich, CW Un estado excitado de 229Th a 3,5 eV. Física. Rev. C 49, 1845 (1994).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Beck, BR y cols. División de energía del doblete del estado fundamental en el núcleo 229Th. Física. Rev. Lett. 98, 142501 (2007).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Zhao, X. et al. Observación de la deexcitación del isómero nuclear de 229 mTh. Física. Rev. Lett. 109, 160801 (2012).

ADS del artículo Google Scholar

Jeet, J. y col. Resultados de una búsqueda directa utilizando radiación sincrotrón para la transición isomérica nuclear 229Th de baja energía. Física. Rev. Lett. 114, 253001 (2015).

ADS del artículo Google Scholar

Yamaguchi, A. y col. Búsqueda experimental de la transición nuclear de baja energía en 229Th con radiación ondulante. Nuevo J. Phys. 17, 053053 (2015).

ADS del artículo Google Scholar

Peik, E. y Tamm, C. Espectroscopia láser nuclear de la transición de 3,5 eV en Th-229. Eurofis. Letón. 61, 181 (2003).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Campbell, CJ y cols. Reloj nuclear de ión único para metrología en el decimonoveno lugar decimal. Física. Rev. Lett. 108, 120802 (2012).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Nicholson, T. y col. Evaluación sistemática de un reloj atómico con una incertidumbre total de 2 × 210 −18. Nat. Comunitario. 6, 6896 (2015).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Flambaum, VV Efecto mejorado de la variación temporal de la constante de estructura fina y la interacción fuerte en 229Th. Física. Rev. Lett. 97, 092502 (2006).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Berengut, JC, Dzuba, VA, Flambaum, VV y Porsev, SG Método experimental propuesto para determinar la sensibilidad α de la división entre tierra y estados isoméricos de 7,6 eV en 229Th. Física. Rev. Lett. 102, 210801 (2009).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Rellergert, WG et al. Restringir la evolución de las constantes fundamentales con una referencia de frecuencia óptica de estado sólido basada en el núcleo 229. Física. Rev. Lett. 104, 200802 (2010).

ADS del artículo Google Scholar

Bürvenich, TJ, Evers, J. & Keitel, CH Óptica cuántica nuclear con pulsos láser de rayos X. Física. Rev. Lett. 96, 142501 (2006).

ADS del artículo Google Scholar

Liao, W.-T., Das, S., Keitel, CH & Pálffy, A. Determinación óptica con coherencia mejorada de la transición isomérica 229. Física. Rev. Lett. 109, 262502 (2012).

ADS del artículo Google Scholar

Das, S., Pálffy, A. & Keitel, CH Efectos de interferencia cuántica en un conjunto de núcleos 229Th que interactúan con luz coherente. Física. Rev. C 88, 024601 (2013).

ADS del artículo Google Scholar

Tkalya, Propuesta de EV para un láser nuclear de rayos gamma de alcance óptico. Física. Rev. Lett. 106, 162501 (2011).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Beck, BR y cols. Valor mejorado para la división de energía del doblete del estado fundamental en el núcleo 229 mTh. LLNL-PROC-415170 Trabajo presentado en la 12ª Conferencia Internacional sobre Mecanismos de Reacción Nuclear, Varenna, Italia. Laboratorio Nacional Lawrence Livermore, Livermore, CA. (Julio de 2009).

Sakharov, SL Sobre la energía del nivel de 3,5 eV en 229Th. Física de los Núcleos Atómicos 73, 1 (2010).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Burke, DG, Garrett, PE, Qu, T. y Naumann, RA Evidencia adicional para el estado excitado propuesto en ≤5 eV en 229Th. Física. Rev. C 42, R499 (1990).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Irwin, GM y Kim, KH Observación de la radiación electromagnética procedente de la deexcitación del isómero 229Th. Física. Rev. Lett. 79, 990 (1997).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Richardson, DS, Benton, DM, Evans, DE, Griffith, JAR y Tungate, G. Emisión de fotones ultravioleta observada en la búsqueda de la desintegración del isómero 229. Física. Rev. Lett. 80, 3206 (1998).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Total, SB et al. Reexamen de la desintegración óptica de los rayos gamma en 229Th. Física. Rev. Lett. 82, 505 (1999).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Shaw, RW, Young, JP, Cooper, SP y Webb, OF Emisión ultravioleta espontánea de muestras de uranio 233/torio 229. Física. Rev. Lett. 82, 1109 (1999).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Moore, I. et al. Busque un estado isomérico de 3,5 eV bajo en 229Th. Informe de la División de Física de Argonne PHY-10990-ME-2004 (2004).

Inamura, TT & Haba, H. Busque un “isómero de 3,5 eV” en 229Th en una descarga eléctrica de cátodo hueco. Física. Rev. C 79, 034313 (2009).

ADS del artículo Google Scholar

Dykhne, A. y Tkalya, E. Elemento matricial de la transición anormalmente baja de energía de 3,5 ± 0,5 eV en 229Th y la vida útil del isómero. JETP 67, 251 (1998).

Artículo de Google Scholar

Ruchowska, E. y col. Estructura nuclear de 229Th. Física. Rev. C 73, 044326 (2006).

ADS del artículo Google Scholar

Kikunaga, H. y col. Estimación de la vida media del primer estado excitado de 229Th mediante espectrometría de partículas α. Física. Rev. C 80, 034315 (2009).

ADS del artículo Google Scholar

Browne, E. y col. Búsqueda de caída del nivel de 3,5 eV en 229Th. Física. Rev. C 64, 014311 (2001).

ADS del artículo Google Scholar

Peik, E. & Zimmermann, K. Comentario sobre “Observación de la deexcitación del isómero nuclear 229 mTh”. Física. Rev. Lett. 111, 018901 (2013).

ADS del artículo Google Scholar

Wense, LVD, Thirolf, PG, Kalb, D. & Laatiaoui, M. Hacia una medición de la energía de transición directa de la excitación nuclear más baja en 229Th. Revista de Instrumentación 8, P03005 (2013).

ADS del artículo Google Scholar

Tkalya, EV, Zherikhin, AN y Zhudov, VI Decaimiento del isómero nuclear de baja energía 229Thm (3/2+, 3,5 ± 1,0 eV) en sólidos (dieléctricos y metales): un nuevo esquema de investigación experimental. Física. Rev. C 61, 064308 (2000).

ADS del artículo Google Scholar

Porsev, SG, Flambaum, VV, Peik, E. & Tamm, C. Excitación del estado nuclear isomérico de 229 mTh mediante un proceso de puente electrónico en 229Th+. Física. Rev. Lett. 105, 182501 (2010).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Sonnenschein, V. y col. La búsqueda de la existencia de 229mTh en IGISOL. La Revista Física Europea A 48, 52 (2012).

ADS del artículo Google Scholar

Kikunaga, H., Suzuki, T., Nomura, M., Mitsugashira, T. y Shinohara, A. Determinación de la vida media del estado fundamental de 229Th mediante el uso de series de desintegración de 232U y 233U. Física. Rev. C 84, 014316 (2011).

ADS del artículo Google Scholar

Kazakov, GA et al. Funcionamiento de un reloj nuclear de estado sólido de 229Torio. Nueva Revista de Física 14, 083019 (2012).

ADS del artículo Google Scholar

Campbell, CJ, Radnaev, AG y Kuzmich, A. Cristales Wigner de 229Th para la excitación óptica del isómero nuclear. Física. Rev. Lett. 106, 223001 (2011).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Herrera-Sancho, OA, Nemitz, N., Okhapkin, MV & Peik, E. Niveles de energía de Th+ entre 7,3 y 8,3 eV. Física. Rev. A 88, 012512 (2013).

ADS del artículo Google Scholar

Hehlen, MP y cols. Espectroscopia óptica de un núcleo atómico: avances hacia la observación directa de la transición del isómero 229Th. Revista de Luminiscencia 133, 91 (2013).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Karpeshin, FF & Trzhaskovskaya, MB Impacto del entorno electrónico en la vida útil del isómero bajo 229Thm. Física. Rev. C 76, 054313 (2007).

ADS del artículo Google Scholar

Dessovic, P. et al. 229 Fluoruro de calcio dopado con torio para espectroscopia láser nuclear. J. Física. Condensa. Asunto 26, 105402 (2014).

Artículo CAS Google Scholar

Williams, RT, Kabler, MN, Hayes, W. y Stott, JP Espectroscopia de resolución temporal de excitones autoatrapados en cristales de fluorita. Física. Rev. B 14, 725 (1976).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Mikhailik, VB, Kraus, H., Imber, J. & Wahl, D. Propiedades de centelleo del CaF2 puro. Núcleo. Instr. Metanfetamina. Física. Res. A 566, 522 (2006).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Rodnyi, P. Procesos físicos en centelleadores inorgánicos (CRC Press, 1997).

Jonscher, AK & de Polignac, A. La dependencia del tiempo de la luminiscencia en sólidos. J. Física. C: Física de estado sólido. 17, 6493 (1984).

Artículo CAS ADS Google Scholar

Huntley, DJ Una explicación de la ley de potencia de la decadencia de la luminiscencia. J. Phys.: Condens. Asunto 18, 1359 (2006).

Anuncios de CAS Google Scholar

Centro Nacional de Datos Nucleares, Laboratorio Nacional Brookhaven, base de datos NuDat 2.6, http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/, fecha de acceso: 06/05/2015.

Descargar referencias

Agradecemos a C. Tscherne y B. Ullmann por el trabajo experimental inicial y agradecemos a J. Sterba y V. Rosecker por apoyar el trabajo de radioquímica. El cultivo interno de cristales se realizó en una colaboración muy reconocida con J. Friedrich, P. Berwian y K. Semmelroth de Fraunhofer IISB (Erlangen, Alemania). Estamos en deuda con R. Uecker y R. Bertram de IKZ Berlin por proporcionarnos un cristal de 232Th:CaF2. Además, valoramos mucho las fructíferas conversaciones con E. Peik y G. Kazakov. Este trabajo fue apoyado por el proyecto ERC 258604-NAC y recibió financiación del programa de investigación e innovación Horizonte 2020 de la Unión Europea bajo el acuerdo de subvención No. 664732. S. St. reconoce el apoyo del Centro de Ciencia y Tecnología Cuánticas de Viena (VCQ) y MS agradece el apoyo del Programa de Doctorado de Viena sobre Sistemas Cuánticos Complejos (CoQuS) de los Fondos Científicos Austriacos (FWF).

TU Wien, Instituto de Física Atómica y Subatómica, Viena, 1020, Austria

Simon Stellmer, Matthias Schreitl y Thorsten Schumm

Centro de Ciencia y Tecnología Cuánticas de Viena, Viena, Austria

Simón Stellmer

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

También puedes buscar este autor en PubMed Google Scholar.

SS y TS concibieron los experimentos y MS produjo los cristales. SS realizó todos los experimentos, analizó los datos y escribió el manuscrito.

Los autores no declaran tener intereses financieros en competencia.

Este trabajo está bajo una licencia Creative Commons Attribution 4.0 International. Las imágenes u otro material de terceros en este artículo están incluidos en la licencia Creative Commons del artículo, a menos que se indique lo contrario en la línea de crédito; Si el material no está incluido bajo la licencia Creative Commons, los usuarios deberán obtener permiso del titular de la licencia para reproducir el material. Para ver una copia de esta licencia, visite http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/

Reimpresiones y permisos

Stellmer, S., Schreitl, M. & Schumm, T. Radioluminiscencia y fotoluminiscencia de cristales de Th:CaF2. Representante científico 5, 15580 (2015). https://doi.org/10.1038/srep15580

Descargar cita

Recibido: 19 de junio de 2015

Aceptado: 28 de septiembre de 2015

Publicado: 27 de octubre de 2015

DOI: https://doi.org/10.1038/srep15580

Cualquier persona con la que compartas el siguiente enlace podrá leer este contenido:

Lo sentimos, actualmente no hay un enlace para compartir disponible para este artículo.

Proporcionado por la iniciativa de intercambio de contenidos Springer Nature SharedIt

Naturaleza (2023)

Naturaleza Reseñas Física (2021)

Informes Científicos (2021)

Técnicas de medición (2018)

Informes científicos (2017)

Al enviar un comentario, acepta cumplir con nuestros Términos y pautas de la comunidad. Si encuentra algo abusivo o que no cumple con nuestros términos o pautas, márquelo como inapropiado.